技術文12——3D自支撐分子催化劑用于電催化分解水研究

近日,來自陜西師范大學的科研工作者利用3D自支撐電極與分子催化劑結合,并將其用于電催化研究,相關工作發表在Angewandte上。

                                   

分子催化劑已被證明能夠效地電催化水分解產氫HER,水分解產氧OER和氧氣還原反應ORR。研究分子催化劑可以更好地理解反應機理和催化劑構效關系。雖然分子催化劑具有較好的電催化活性,但與固態催化材料相比,分子催化劑難以在電極上固定、催化活性不高(反應電流密度小)、通常使用有毒的有機溶劑、均相體系不易回收、穩定性不足,制約了其在實際應用中的推廣。

將分子催化劑集成到電極材料上具有非常重要的意義。非貴金屬 3D 自支撐納米陣列電極具有諸多優勢:(1)垂直生長的納米陣列能大大提高材料比表面積、暴露活性位點,利于電解質擴散和氣體釋放;(2)納米陣列能夠在不同導電基底上原位生長,避免使用粘結劑;(3)原位生長的納米陣列有利于電子傳輸,可提高電極導電性,同時防止催化劑剝落,提高催化劑穩定性;(4)非貴金屬能夠大幅降低催化劑成本,從而促進其商業化應用。

論文作者首先利用水熱合成和氫還原法在鈦網上構建了Fe3O4納米棒陣列,作為3D自支撐電極,然后利用點擊化學方法化學共價鍵偶聯分子催化劑,并將其用于電催化分解水研究。結果表明,分子催化劑在0.1 M磷酸緩沖溶液中顯示出很好的OERη10 mA/cm2=510 mV)和 ORRE1/2=0.57 V vs RHE)性能。更重要的是,其OER轉化頻率TOF=0.11 s?1η=510 mV)高于固體材料催化劑兩個數量級,具有更高的原子利用率。

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